Nació en la Ciudad de México el 21 de marzo de 1913. En 1941 ingresó como ayudante al Observatorio Astrofísico de Tonantzintla y durante los años de 1943 y 1944 realizó estudios y trabajos de investigación en el Observatorio Astronómico de la Universidad de Harvard. Posteriormente fue investigador de los observatorios Astrofísico de Tonantzintla y Astronómico de Tacubaya. Fue subdirector (1948) y director (1951) del primero y, en 1949, del segundo. En la Universidad Nacional Autónoma de México (UNAM) promovió becas para los mejores estudiantes de la Facultad de Ciencias, razón por la cual actualmente se cuenta con personal altamente especializado y con nuevas estaciones de observación en Tonantzintla y en la sierra de San Pedro Mártir, en Baja California.

Fue director y consejero del Instituto de Astronomía e investigador de tiempo completo en la UNAM. Colaboró como editor de los boletines de los observatorios de Tonantzintla y de Tacubaya, así como en el diario nacional Excélsior.

Guillermo Haro contribuyó al desarrollo de la astronomía, especialmente con el telescopio Schmidt de Tonantzintla. Entre sus descubrimientos se encuentra la detección de numerosas nebulosas planetarias en dirección al centro de la galaxia y el descubrimiento (realizado simultáneamente por George Herbig) de condensaciones de nubes de alta densidad junto a regiones ricas en estrellas de reciente formación (llamadas en la actualidad Objeto Herbig-Haro). Haro y sus compañeros descubrieron estrellas fulgurantes en la región de Orión, y posteriormente en agregados estelares de diferentes edades. Continuó su intensa actividad detectando estrellas fulgurantes durante toda su vida.

Otro de los proyectos de envergadura llevados a cabo por Guillermo Haro fue la realización de un listado de 8746 estrellas azules en dirección al Coordenadas galácticas polo norte galáctico, publicada conjuntamente con W. J. Luyten en 1961. Este trabajo lo realizó con el telescopio Schmidt de 48 pulgadas del Observatorio Palomar usando una técnica que empleaba imágenes en tres colores que había desarrollado en Tonantzintla. Al menos 50 de estos objetos acabaron siendo quásares (cuerpo celeste desconocido en 1961). La lista de Haro de 44 galaxias azules, recopilada en 1956 fue precursora del trabajo de Benjamin Egishevich Markarian (entre otros) en la búsqueda de ese tipo de galaxias. También descubrió varias estrellas T Tauri, una supernova más de 10 novas y un cometa. En colaboración con los profesores Luyten y Zwicky, organizó la Primera Conferencia sobre Estrellas Azules, celebrada en Estrasburgo en agosto de 1964, y junto con los doctores Samuel Ramos y Elí de Gortari, fundó el Seminario de Problemas Científicos y Filosóficos, que promovió la edición de 27 libros y un buen número de folletos de divulgación. Se publicaron unos 70 trabajos de su especialidad, entre ellos “Cometa Haro-Chavira” (1955), “Supernova en una galaxia espiral” (1959), “Variables eruptivas en el halo galáctico” (1961), “Flare stars” (1968), “On the photoelectric photometry of some Orion flare stars” (1969) y “New flare stars in the Pleiades” (1970).

Fue miembro de la Sociedad Astronómica Americana, de la Sociedad Real Astronómica de Inglaterra y de la Sociedad Astronómica del Pacífico, entre muchas otras. Fue Presidente de la Academia de la Investigación Científica.

El 6 de julio de 1953 ingresó en El Colegio Nacional, ese mismo año recibió la Medalla de Oro “Luis G. León” de la Sociedad Astronómica Mexicana. En 1962 le otorgaron la Medalla Honorífica de la Academia de Ciencias de Armenia.

Falleció el 27 de abril de 1988 en la ciudad de México.